太原理工大學(xué)研發(fā)釤改性的銅基雙功能催化劑體系
氮氧化物和一氧化碳是常見的有毒氣體和空氣污染物，主要來自機(jī)動(dòng)車尾氣等移動(dòng)源和發(fā)電廠等固定源。因此，高效控制氮氧化物和一氧化碳排放迫在眉睫。到目前為止，氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化技術(shù)，因其能夠同時(shí)脫除兩種大氣污染物成為當(dāng)前最優(yōu)技術(shù)之一。研發(fā)高效的雙功能催化劑是該領(lǐng)域面臨的難題。
近日，太原理工大學(xué)省部共建煤基能源清潔高效利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張國(guó)杰團(tuán)隊(duì)通過釤的原位摻雜,改變了傳統(tǒng)銅基催化劑原有的結(jié)構(gòu)，成功構(gòu)建了具有不對(duì)稱活性位點(diǎn)的新型催化劑。不對(duì)稱活性位點(diǎn)的構(gòu)建，顯著地提升了氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化的催化性能，該成果以《同時(shí)去除NOx和CO的新見解:Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+不對(duì)稱活性位點(diǎn)促進(jìn)NH3-SCR耦合CO氧化反應(yīng)》為標(biāo)題發(fā)表在《化學(xué)工程》期刊。
氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化技術(shù)的核心問題在于構(gòu)建雙功能催化劑，即構(gòu)建同時(shí)滿足兩種反應(yīng)的催化劑。過渡金屬銅分別參與氨氣選擇性催化還原和一氧化碳氧化兩種反應(yīng)時(shí)具有優(yōu)良的催化活性。然而，傳統(tǒng)銅基催化劑在參與兩種反應(yīng)同時(shí)進(jìn)行時(shí)，存在有效活性位點(diǎn)有限的問題，難以同時(shí)滿足兩種反應(yīng)。
研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，通過添加助劑，提升活性物種與助劑之間的相互作用，能有效改善活性物種存在的不足之處，克服傳統(tǒng)的催化劑在該反應(yīng)中存在的壁壘。該團(tuán)隊(duì)通過釤物種的原位摻雜，改變二氧化鈦中氧-鈦-氧鍵的對(duì)稱振動(dòng)，形成了具有不對(duì)稱的振動(dòng)形式的釤-氧-鈦鍵，此外，銅與釤物種之間存在的強(qiáng)相互作用，促進(jìn)催化劑中一價(jià)銅的含量大幅提升，生成了大量的氧空位，使得釤改性的新型催化劑，以Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+的形式存在。
新型催化劑不對(duì)稱活性位點(diǎn)的成功構(gòu)建促進(jìn)了一價(jià)銅含量的提升，產(chǎn)生豐富的氧空位，加速了反應(yīng)過程中的氧化還原循環(huán)。此外，與傳統(tǒng)的銅基催化劑上8.4 %銅的分散度相比，新型催化劑上銅的分散度高達(dá)75.0 %，克服了有效活性位點(diǎn)有限的難題，顯著提高了催化劑的催化性能。豐富的路易斯酸位點(diǎn)優(yōu)化了催化劑對(duì)反應(yīng)物的吸附和活化。動(dòng)力學(xué)研究表明，新型催化劑參與反應(yīng)時(shí)，顯著降低了反應(yīng)所需的表觀活化能，提升了催化活性。與此同時(shí)，反應(yīng)過程中大量酰胺中間體的形成，對(duì)于氮?dú)膺x擇性的提升起到了積極的作用。
該團(tuán)隊(duì)的研究結(jié)果表明，通過構(gòu)建不對(duì)稱活性位點(diǎn)，能夠有效實(shí)現(xiàn)在零副產(chǎn)物的情況下，完全脫除氮氧化物和一氧化碳兩種大氣污染物，為未來有效處理大氣污染物提供了一種高效的方法。
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