不到5個(gè)月連發(fā)兩篇Science一篇Nature,武大這個(gè)課題組太牛了

新聞?dòng)浾?柯稱
通訊員 高妍
Science(《科學(xué)》)和Nature(《自然》)是大眾最為熟知的頂級(jí)期刊(它們和Cell《細(xì)胞》一同被國(guó)際公認(rèn)為有最高學(xué)術(shù)聲譽(yù)的科技期刊),能夠在上面發(fā)表研究論文是很多科研人員夢(mèng)寐以求的事。武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛(ài)文教授課題組,從今年7月起,已連發(fā)2篇Science文章、1篇Nature文章。
新聞?dòng)浾邚奈錆h大學(xué)獲悉,11月15日,Science在線發(fā)表了雷愛(ài)文課題組關(guān)于催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士生王錦輝、武漢大學(xué)高等研究院博士后王盛淳、山西大學(xué)分子科學(xué)研究所講師衛(wèi)智虹為論文的共同第一作者,中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所何林研究員、雷愛(ài)文為共同通訊作者。
王盛淳與雷愛(ài)文
1828年,人類首次從無(wú)機(jī)物合成有機(jī)物尿素,標(biāo)志有機(jī)化學(xué)誕生。脲類有機(jī)物憑借獨(dú)特結(jié)構(gòu)在醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料科學(xué)以及高分子領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用價(jià)值。然而,盡管脲類化合物的應(yīng)用前景廣闊,但其合成過(guò)程卻面臨著諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的合成方法通常依賴高危試劑,且需要多步復(fù)雜的反應(yīng)步驟,導(dǎo)致大量的污染物生成。為了尋求更為環(huán)保和高效的合成途徑,雷愛(ài)文與何林課題組聯(lián)手探索了一種電合成與熱合成串聯(lián),把CO2還原成CO并實(shí)現(xiàn)高值轉(zhuǎn)化,從而精準(zhǔn)合成非對(duì)稱脲類化合物。
武大官網(wǎng)介紹,雷愛(ài)文課題組耕耘機(jī)理研究近二十載,該研究提出了同步精準(zhǔn)識(shí)別策略,結(jié)合不同胺與不同金屬的反應(yīng)性識(shí)別兩種胺的本征屬性,使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯(lián),解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區(qū)分的關(guān)鍵問(wèn)題。課題組通過(guò)原位同步輻射技術(shù)及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級(jí)和二級(jí)胺之間的單電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué),揭示了銅催化劑與二級(jí)胺之間的高效電子轉(zhuǎn)移,并通過(guò)位阻效應(yīng)發(fā)現(xiàn)了鈷催化劑與一級(jí)胺的匹配規(guī)律。因而,課題組成功實(shí)現(xiàn)了氧化羰基化中,在同一催化體系和時(shí)空尺度下,以高選擇性合成近40種非對(duì)稱脲類藥物衍生物,顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。
據(jù)了解,2024年7月12日,Science在線發(fā)表了雷愛(ài)文團(tuán)隊(duì)關(guān)于交流電合成化學(xué)的研究論文,題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bondtransformations”(程序化交流電優(yōu)化銅催化C-H鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng))。武漢大學(xué)高等研究院特聘副研究員曾力、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生楊慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者,雷愛(ài)文教授為唯一通訊作者,武漢大學(xué)為第一署名單位。此項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準(zhǔn)調(diào)控,解決了電合成條件下過(guò)渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的科學(xué)難題。此項(xiàng)研究為一體式電解池條件下,金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術(shù)的出現(xiàn),將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力,為化學(xué)化工綠色化,智能化和高端化提供新的動(dòng)能。
從左至右:雷愛(ài)文,步發(fā)祥,鄧宇琪,李武
2024年8月29日,Nature在線發(fā)表了雷愛(ài)文/李武教授團(tuán)隊(duì)的最新的電合成新技術(shù)研究,題為“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”(電催化芳烴和雜芳烴還原氘代)。武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士步發(fā)祥、高等研究院博士生鄧宇琪為論文的共同第一作者,李武教授、雷愛(ài)文教授為通訊作者,武漢大學(xué)為唯一署名單位。氘標(biāo)記被廣泛應(yīng)用于新藥創(chuàng)制、質(zhì)譜內(nèi)標(biāo)、化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、生物示蹤劑等研究。然而,目前已開(kāi)發(fā)的氘標(biāo)記方法十分有限,到目前為止,具有普適性的芳烴還原氘標(biāo)記的方法還未曾被開(kāi)發(fā)出來(lái)。這項(xiàng)研究從原創(chuàng)電極材料出發(fā),通過(guò)電合成新技術(shù)成功解決了這一難題。
此外,雷愛(ài)文課題組今年9月還在Nature Chemistry(《自然化學(xué)》)上發(fā)表了最新研究進(jìn)展。
(圖源:武漢大學(xué)官網(wǎng))
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