深圳國際研究生院干林課題組揭示氫電催化條件下鉑納米催化劑的真實表面結構和性質
清華新聞網12月2日電 近日，清華大學深圳國際研究生院干林副教授課題組在氫電催化條件下鉑（Pt）納米顆粒表面原位生成氫化物及其自調控行為研究中取得重要進展。該工作揭示了在氫電催化相關電位下經歷長期循環后，2納米以下鉑納米催化劑顆粒的表面原位形成1至3個原子層的鉑氫化物，并系統闡明了其對氫氧化反應（HOR）和析氫反應（HER）活性與穩定性的影響機制，為深入理解鉑納米顆粒在質子交換膜燃料電池及電解水體系中的真實表面結構與動態催化行為提供了關鍵科學依據。
長期以來，鉑催化劑在燃料電池陰極氧還原反應中備受關注，而在HOR/HER領域，鉑通常被認為具有較高的催化活性和相對穩定的結構，導致其在實際反應過程中的結構演變研究相對薄弱。與在HER條件下易生成氫化物的金屬鈀（Pd）不同，氫在鉑中的體相溶解度極低，一般認為僅以表面吸附形式存在。盡管理論預測在更具還原性的電位（如低于–0.6 V vs. RHE）下鉑表面可能形成氫化物并誘發陰極腐蝕，但一直缺乏直接實驗證據。而在過電位通常小于0.3 V的HOR/HER條件下，鉑表面是否生成氫化物仍是未解之謎。
該研究以鉑納米催化劑為模型體系，結合原子尺度表征技術與理論模擬，直接觀測到在氫電催化過程中鉑納米顆粒表面氫化物的形成，并揭示其在氫電催化中的關鍵作用。利用對輕元素敏感的差分相位襯度-掃描透射電子顯微成像技術（DPC-STEM），團隊在原子分辨率下捕捉到2納米以下鉑納米顆粒最外表1至3層亞表面中存在間隙氫原子，結合飛行時間二次離子質譜，證實表面氫化物的原位生成。電化學測試進一步發現，鉑表面間隙氫誘導出一個“新的氧化峰”，對應于高電位下鉑氫化物的氧化過程。有趣的是，在氫電催化反應過程中，這種亞表面氫化物反過來可以促進鉑催化劑表面的氫電催化性能。更重要的是，研究發現表面氫化物的生成表現出顯著的尺寸效應：鉑納米顆粒的尺寸越小，氫化物的形成能越大（越容易形成），對氫電催化活性的提高越明顯。
該研究不僅挑戰了對于鉑在氫電催化中結構穩定的傳統認知，提供了表面氫化物原位生成及其尺寸效應的直接實驗證據，也揭示了其在催化性能自調控機制中的核心作用，為今后設計高性能、長壽命鉑基氫電催化材料奠定了理論基礎。
圖1.長期不同電位區間循環伏安法處理后鉑NPs上原位生成的表面氫化物或表面氧化物
圖2.氫吸附/脫附長期循環后鉑納米顆粒的DPC-STEM成像
圖3.鉑納米顆粒表面氫化物的形成能及其對氫電催化活性的影響
相關成果以“亞2nmPt納米顆粒原位生成表面氫化物及其自調控氫電催化”（Self-modulated hydrogen electrocatalysis on sub-2-nm platinum nanoparticles by in situ generated surface hydrides）為題，于11月21日在線發表于《自然·通訊》（Nature Communications）。
清華大學深圳國際研究生院2021級博士生常亮為論文第一作者，深圳國際研究生院副教授干林為論文通訊作者。論文其他合作者包括深圳國際研究生院教授康飛宇、副教授李佳以及科研助理邵洋帆博士、工程師蔣玉圓博士、2018屆碩士畢業生苗林青、2024屆碩士畢業生王思捷、2022屆碩士畢業生盧晴晴。研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目、深圳市先進層狀材料高值應用重點實驗室以及深圳市科創局基礎研究專項等的支持。
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